第一作者:任建燃
通讯作者:朱志良,马杰
通讯单位:同济大学
论文DOI:10.1016/j.gee.2024.04.006

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主流银回收方法存在资源浪费、银选择性弱、操作复杂等问题。本文采用自交联包覆法制备了自推进磁性增强捕获水凝胶(磁性NbFeB / MXene / GO,MNMGH)。MNMGH在酸性范围内实现了高选择性,并表现出超高的银回收能力,在原位磁场的辅助下,回收银的回收能力提高了66%。回收的银晶体可直接物理剥离,无需添加酸/碱。吸附的选择性筛分作用,MNMGH优先吸附Ag(I),然后选择性还原为Ag(0),实现双选择性回收。原位磁场通过增强传质,含氧功能团的活性来增强选择性吸附。此外,密度函数理论模拟表明,原位磁场可以降低银还原反应能垒,增强选择性还原。三驱动协同体系(还原驱动、吸附驱动和磁驱动)实现了超高的银回收性能。该研究开创了一种原位磁场辅助增强双选择性(吸附/还原)回收贵金属银的策略,为低碳回收工业废液中的贵金属提供了新思路。

MNMGH的光学图像由黑色变为银白色,宏观上反映了银沉积在MNMGH表面的还原过程。MNMGH外银壳的形成可以通过纵切面的光学图像直观地证明。

值得注意的是,图1d和e为银的SEM照片,可以看到多级分枝状形貌和结构,尖锐的茎部和不对称的分支,类似于珊瑚。此外,能量色散光谱仪(EDS)证明珊瑚树枝状银是银。从银晶体的TEM和相应的高分辨率TEM(图1f和g)可以看出,树枝状银的特征明显,相应的晶格间距为0.2247nm。这表明银晶体主要沿(111)面生长。珊瑚银的晶体形貌是MNMGH动态调控的结果,松散的树枝状结构有利于物理剥离。

MNMGH在原位磁场辅助下增强物质输运、降低反应能垒,对银获得了更强的选择性回收性能。通过三驱动协同体系的控制,MMNGH具有1680mg/g的超高容量,且所得珊瑚银可直接进行物理分离。MNMGH在较宽的pH值下也表现出稳定的回收性能。原位磁场辅助银回收过程无需使用化学药剂,节能、低碳、环保。