第一作者：沈晓杰，熊岳城

通讯作者：马杰，于飞

论文DOI: 10.1039/D3TA02715E

图文摘要：

成果简介

电容式去离子（CDI）作为一种有潜力的高能效海水淡化技术，在淡化咸水/海水方面已经有众多研究成果，电极的合理设计仍是一项挑战。阳离子插入材料具有合适的阳离子插层空间，因此在海水淡化和选择性离子分离方面具有巨大潜力；然而，其固有的低导电性和低稳定性阻碍了其在 CDI 中的进一步应用。本研究提出了一种部分原位衍生策略，利用Ti-MXene 作为金属前驱体来解决这些问题。制备出的 NTP-MXene/rGO 混合材料形似“饺子”，其中 MXene/rGO 作为“饺皮”，保护 NTP 填充物并增强其导电性。在50 mA g-1 的恒流模式下（截止电压：1.8 V；初始 NaCl 浓度：10 mM），表现出了出色的盐吸附容量（SAC），达到 251.55 mg g-1，高于已报道的材料。此外，M-NTP/rGO 在截止电压为 1 V 时能耗低（0.19 kWh kgNaCl-1），循环性能稳定（100 次循环后容量保持在 80% 左右），因此适合实际应用，证明了部分衍生是合理设计 CDI 电极的一种有吸引力的策略。

图文导读

图1 材料合成过程和SEM\TEM

合成过程如图 1a 所示，其中溶剂热和退火过程是将 MXene 部分转化为结晶 NTP 的关键。通过衍生生成 M-NTP/rGO，可以观察到石墨烯和 MXene 片包裹在 NTP 颗粒周围，形成了复合材料的导电网络，这增强了复合材料的导电性。二维 MXene 和 rGO 充当了包裹三维 NTP 填充物的表皮，类似于中国饺子的形态。

图2 材料表征

图 2a 展示了 NTP 的晶体结构示意图，表明 NTP 具有丰富的钠离子插入途径，有利于 Na+ 的运输和去除。图 2b 显示，M-NTP/rGO 的XRD与 NaTi2(PO4)3（JCPDS：01-085-2265）一致，并保留了一些 MXene 的特征峰，表明保留了部分 MXene 片。

M-NTP/rGO 的BET测试显示了材料具有典型的 IV 型滞后环，证明其具有介孔结构，有利于电解质的渗透。此外，介孔还能加速电荷转移过程，从而提高 Na 离子的传输。

图3 电化学性能

M-NTP/rGO 电极的电化学阻抗谱（EIS）和等效电路如图所示，欧姆电阻（Re）为 16.7 Ω，而电荷转移电阻（Rct）为拟合半圆的半径（22.76 Ω）。在不同的扫描速率下，CV 曲线显示出明显的氧化还原峰，表明 M-NTP/rGO 具有极佳的结晶性和导电性。

此外，计算结果表明，此材料的双模钠储能特性。

图4 HCDI测试中，分别考电极不同浓度、电压及电流密度下的脱盐容量及速率、能耗及长循环性能

文章结论

在溶热过程中，Ti3C2Tx 既是金属前驱体又是导电剂，通过对 Ti3C2Tx 进行部分原位衍生，制备出了中国饺子状 M-NTP/rGO 混合电极。原位衍生的 M-NTP/rGO 保持了 MXene 纳米片和 NTP 纳米颗粒之间的紧密连接，这使得电子可以通过导电的 MXene 和 rGO 进入 NTP。在去离子过程中，M-NTP/rGO 的容量主要来自三个方面，即 Na+ 插层到 NTP 中、Na+ 插入到 MXene/rGO 的层状结构中、Na+ 被带负电的官能团静电吸引到 rGO 或 MXene 表面，此外，通过真空过滤构建的 MXene/rGO 双网络可以加快离子传输，保护 NTP 不被裂解或破坏，从而获得更好的稳定性。因此在海水淡化过程中具有优异的海水淡化性，能耗相对较低且循环稳定。M-NTP/rGO 杰出的脱盐性能证明，部分原位衍生是一种简便的方法，可用于构建各种电化学去离子应用的二维材料衍生电极。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D3TA02715E