上海海洋大学于飞团队JMCA：MXene部分衍生VS2/V2CTx电容去离子电极高容量高速率脱盐-同济环境功能材料实验室

上海海洋大学于飞团队JMCA：MXene部分衍生VS2/V2CTx电容去离子电极高容量高速率脱盐

作者：时间：2023-09-12 点击数：

近日，上海海洋大学环境功能材料及新兴污染物控制技术于飞团队，在RSC出版社旗下刊物《Journal of Materials Chemistry A》上发表了题为“V₂CT_x-MXene Partially Derived Hybrid VS₂/V₂CT_x Electrode for Capacitive Deionization with Exceptional Rate and Capacity”的研究论文。

目前，全球淡水资源的供需极度不平衡，地球上直接可用的淡水资源非常有限，如何获得丰富廉价的淡水资源是一个亟需解决的问题。地球上存在着丰富的海水资源，因此，海水淡化是解决淡水资源短缺的一种有效途径。电容去离子技术（CDI）以结构简单，能耗低，可再生，系统设计灵活性强等特点满足海水淡化节能、高效、成本低廉的未来发展趋势。近期研究中，创新性提出部分衍生设计思路，通过部分衍生VS₂巧妙地解决了MXene的稳定性问题，同时提高了材料的脱盐能力。多维优化简化了复杂的实验过程，为CDI的参数选择提供了新的方向。此外，VS₂/V₂CT_x结合了电池和电容器材料的优点，平衡了脱盐过程中对能量密度和功率密度的需求。

部分衍生制备电容 - 电池型复合材料

本研究采用部分衍生策略，以V₂C-MXene为前驱体原位生长VS₂得到VS₂/V₂CT_x复合材料。相关分析测试表明，材料呈现出手风琴状形态，衍生的VS₂取代部分官能团覆盖于MXene纳米片的表面形成屏障，提高MXene的水稳定性。HF蚀刻形成的孔缺陷有助于为Na⁺传输提供更多通道，从而产生额外的赝电容。

多维度评价脱盐性能

基于逼近理想解排序-熵权模型（TOPSIS-Entropy Weight），根据脱盐容量、速率和能耗在不同参数下的分散程度确定每个属性的信息熵，并使用熵权模型计算每个属性对CDI效能的影响权重。首次从多维度的视角实现CDI的参数优化。

利用决策矩阵提供各参数的客观信息，经正向化和标准化处理后消除各指标量纲影响，构造评价问题的正理想解和负理想解，以此为基准，对不同操作条件下（电流密度，截止电压，入流浓度）CDI系统的脱盐容量、脱盐速率以及能耗三个指标进行多属性决策，确定最优的操作条件，实现电容去离子脱盐的参数优化。

脱盐性能及稳定性

目前，大多数过渡金属硫化物（TMD）和二维（2D）材料脱盐的截止电压在1.0至1.6 V的范围内，但截止电压似乎不是控制CDI性能的决定性因素，并且在相同截止电压下不同材料的SAC存在很大差异。然而，本研究中的VS₂/V₂CT_x表现出比这两种材料高得多的脱盐能力，达到166.83 mg·g^-1（约为同类材料的三倍），这表明TMD和2D材料的复合材料具有改善CDI性能的巨大潜力。与这些同类材料相比，VS₂/V₂CT_x兼具电池和电容器材料的性能，解决了能量密度和功率密度之间的权衡问题，从而保持了快速脱盐率（3.67 mg·g^-1·min^-1）。此外，MXene用作VS₂纳米片生长的衬底，确保其均匀分布，MXene优异的金属导电性在混合电极中提供了快速电子传输动力学，显著提高了CDI性能。VS₂/V₂CT_x电极在多次恒流充放电以及脱盐循环后性能保持稳定，60次循环后SAC的保持率为90%，证明了本研究材料的稳定性和实用性。

解读脱盐机制

离子的传输特性通常通过CDI中界面处的吸附/解吸或化学反应来实现，这将导致界面处离子浓度的变化或反应物的生成，从而导致电极质量的轻微变化。基于电化学石英晶体微天平（EQCM）技术，本研究对离子迁移和存储进行了原位分析。结果表明，极质量的变化具有良好的可逆性，VS₂/V₂CT_x电极在电化学循环周期内保持刚性膜结构。去离子的机制可能是法拉第反应（去除Na⁺·4H₂O）和插层赝电容（去除脱溶的Na⁺）的结合。