同济大学马杰教授团队AFM:逆向缺陷工程提升碳材料电极助力钠离子电化学存储脱盐

作者: 时间:2023-09-12 点击数:

石油化工、电力、钢铁等行业中循环冷却水用量巨大,约占城市总用水量70%以上,氯离子去除是工业循环水处置的热点和难点,氯离子是一种强腐蚀性离子,半径小,穿透性强,易穿过膜层置换氧原子形成氯化物,引发设备和构筑物腐蚀加速;同时高浓度氯离子会破坏细胞膜和菌体内酶,抑制微生物生长,严重危害水环境,氯离子(Cl-)稳定、极性强且难去除,如何实现其高效去除对保护生态环境和推动污水资源化利用高质量发展具有重大意义。

电容去离子技术(Capacitive deionization, CDI)通过施加电场实现离子电化学高效去除和分离,当电极短路或施加反向电压时离子脱离电极,具有能量利用率高、产水率高、设备维护简单等优点。由于成本低、导电性好、资源丰富且容易获取,碳材料被认为是最具有实际应用前景的CDI电极,因而得到广泛应用。然而,脱盐容量低、速率慢、稳定性差等难题制约了其进一步发展。因此,开发高效碳基电极对推动工业循环冷却水除盐除氯具有重要意义。

图1 高边缘型氮掺杂的类管状碳电极制备示意图(左)及电化学脱盐性能对比图(右)

非金属元素掺杂是增加活性位点,提高碳材料电化学性能的重要途径之一。传统碳材料掺氮方法是将含有氮源的前驱体在高温下热解,煅烧温度高,石墨化程度高,但掺氮量低;煅烧温度低,掺氮量高,但石墨化程度低。因此,采用从零到多的掺氮策略来权衡本征导电性和活性位点,充满挑战,难以逾越。近日,同济大学环境科学与工程学院马杰教授团队采用有别于传统的由零到多的掺氮策略,选取具有sp2杂化碳原子和氮原子堆积结构的石墨相氮化碳作为前驱体,基于逆向缺陷工程策略(Reverse-Defect-Engineering Strategy),在保持优异导电性的同时实现碳材料的高掺氮量。利用氢气还原耦合梯度升温方法,增加拓扑缺陷,在无金属催化剂添加的情况下,实现类管状形貌的合成;利用分子间氢键作用调控前驱体,实现吡咯氮/吡啶氮比例的有效调控。制备得到的高边缘型氮掺杂的类管状碳电极展现了高容量、快速率、低能耗、优异循环稳定性的盐离子去除性能,为解决工业循环冷却水脱盐难题的CDI碳基电极提供重要的设计思路。这一工作发表于Wiley旗下高水平国际期刊Advanced Functional Materials,马杰教授课题组博士生梁明星为论文第一作者,马杰教授为通讯作者,同济大学为第一单位。

论文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202209741


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