由于能量效率高和电化学可逆,电容去离子(CDI)技术成为下一代水处理和净化最具前景的技术之一。由于成本低,多孔碳材料(如活性炭)在实际CDI脱盐中被广泛应用。然而,在高盐浓度下,活性炭的盐吸附容量低,限制了其进一步发展。在循环过程中,不可逆的碳氧化作用会致使活性炭电极不可避免地被氧化降解,破坏其内部孔结构,从而导致其盐吸附能力丧失,严重影响活性炭电极的循环稳定性。有鉴于此,同济大学马杰教授团队和上海海洋大学于飞团队合作,利用限域生长策略,一步原位合成氮掺杂、碳包覆的二氧化钛(N-TiO2-x/C)电极材料,实现高容量、快速率、高循环稳定性脱盐性能。
第一作者:梁明星,白雪婷
通讯作者:于飞,马杰
通讯单位:上海海洋大学
论文DOI:10.1007/s12274-020-3097-x
本文亮点
■ 利用限域生长策略,一步原位合成氮掺杂、碳包覆的均匀致密的花生状TiO2纳米颗粒;
■ N-TiO2-x/C电极展现了高吸附容量、快脱盐速率和优异的循环稳定性,100次循环后,脱盐容量未出现明显的下降;
■ N-TiO2-x/C粒径小,有利于缩短离子传输路径,氮掺杂、碳包覆为离子吸附提供更多的吸附位点,提高电极材料的导电性,表面碳壳层的保护有利于提高电极长循环脱盐稳定性。
图文导读
■ N-TiO2-x/C材料的制备与表征
材料制备步骤简易,以Ti3C2Tx为衍生前驱体,以三聚氰胺海绵作为氮源,同时为TiO2生成提供限域生长空间,通过一步水热法,原位合成氮掺杂、碳包覆的均匀致密的花生状TiO2纳米颗粒。其中,碳酸氢铵在高温高压下分解产生的气体,促使多孔结构的产生。
Figure 1. Schematic diagram for the preparation of N-TiO2-x/C.
XRD表明TiO2呈锐钛矿相,FTIR和XPS揭示氮元素成功掺杂到TiO2中,同时TiO2表面包覆着碳壳层(FTIR、HRTEM);SEM、TEM表明TiO2呈现均匀致密的花生状,粒径约25 nm;N-TiO2-x/C孔径分布处于介孔范围,样品亲水,有利于脱盐进程的进行。
Figure 2. Characterization of N-TiO2-x/C material.
Figure 3. XPS spectra of N-TiO2-x/C material.
■ N-TiO2-x/C材料的电化学性能
N-TiO2-x/C表现出赝电容特性、较高的电化学容量和优异的电化学稳定性,在循环50次后,电化学比电容基本维持不变,容量保持率在85%以上。
Figure 4. Electrochemical properties of N-TiO2-x/C.
■ N-TiO2-x/C材料的电化学脱盐性能
N-TiO2-x/C电极材料具有高脱盐容量(33.41 mg·g-1)、快脱盐速率(1.51 mg·g-1·min-1)和优异的脱盐循环稳定性(循环100次后,脱盐容量基本不变,容量保持率在90%以上)。氮元素的掺杂、碳壳层的包覆和TiO2的赝电容特性有利于提高整个系统的脱盐性能,N-TiO2-x/C电极材料展现的脱盐容量、速率和长循环稳定性远远优于同类电极材料。
Figure 5. Desalination performance of N-TiO2-x/C electrode.
文献链接:https://doi.org/10.1007/s12274-020-3097-x